近日,中国科学院合肥物质科学研究院智能机械研究所“百人计划”黄行九研究员和“973”首席科学家刘锦淮研究员带领的研究团队成功地实现了小于20纳米的四氧化三铁纳米颗粒晶面可控生长,并以此实现对磁性的精确调制和电化学行为的调控,揭示了电化学检测砷污染过程中的纳米晶面效应。
环境中砷污染物的检测是一个重要的研究课题,一直备受关注。电化学检测由于其本身具有快速、高灵敏、便携等优点成为检测水中砷污染物的重要方法之一,常规的电化学检测大部分采用了比较昂贵的贵金属电极(如金、铂等)。智能所的研究人员致力于发展氧化物纳米材料取代贵金属电极,并取得了初步的研究成果(Analytical Chemistry, 2013, 85, 2673-2680)。
为了进一步揭示氧化物纳米材料取代贵金属的高灵敏电化学响应机制,研究人员对修饰电极的纳米四氧化三铁材料的尺寸和形貌进行了调控,合成了15纳米左右的方形与圆形纳米片,分别暴露(001)和(111)晶面,并将其用于水中的As(III)的电化学分析。实验结果表明,As(III)在四氧化三铁纳米片(001)晶面上的电化学响应信号强度是在(111)晶面上的3.5倍。同时,研究人员将电分析化学与理论模拟计算相结合,从晶面效应角度理解As(III)在电极修饰材料表面的电化学过程。理论计算结果表明,亚砷酸在四氧化三铁(001)晶面上的吸附能为-1.73eV,远远大于在(111)晶面上的吸附能-1.06eV。
该研究揭示了纳米晶表面原子排列的不同对电化学敏感行为的影响机制,为更加精细的电极修饰材料和电化学敏感界面设计提供了新方向。评审人认为此项研究的视角是新颖而有趣的。相关研究结果发表在英国皇家化学学会的《化学通讯》(Chemical Communication 2014, 50, 15952-15955)上。
该研究工作得到了国家重大科学研究计划纳米专项项目“应用纳米技术去除饮用水中微污染物的基础研究(2011CB933700)”和中科院“引进海外杰出人才”百人计划等项目的支持。