赵继民和博士生王瑞在玻璃衬底上的金薄膜上制备了不同形状(由长宽比AR表征)的矩形亚波长孔阵列(图一),由于对称性破缺,金膜表面(包括上下表面和孔的侧壁)的原子具有非零的二阶非线性极化率,在入射飞秒脉冲激光的激发下,产生二次谐波。相比之下,金膜内部的体原子具有中心反演对称性而没有SHG的响应。他们利用超快光谱研究中发展的SHG弱信号(小于基波的10-10倍)探测技术测得不同AR样品的SHG信号(图二),结果发现在某个AR处SHG信号强度比其他的形状最多可增强两个数量级,实验结果与国际上其他研究组的结果一致。他们还采用精度提高为2fs的亚脉宽时间分辨技术直接测量了光速的减慢(图二),发现各种几何形状的孔阵列都存在着一定程度上的光慢效应,但是,它并不存在与几何形状紧密关联的变化规律。因此,光慢效应应该不是SHG几何形状共振的主要物理根源,这与此前文献普遍持有的观点相悖。
为了解决这个物理问题,李志远和博士生王本立等从标准的非线性光学严格耦合波方程出发,利用麦克斯韦方程组求解了每个独立的纳米空气孔阵列对应的基频光(FW)和倍频光(SHW)对应的电磁波传输模式,获得了详细的性能参数,包括色散曲线、模态分布、衰减常数等。根据实际情况,采取了单模近似,建立了非线性耦合模理论,对其求解获得了关于SHG产生和辐射的形式简单的解析解。
该理论第一次揭示了SHG信号强度与诸多物理因素的紧密联系,包括孔内基频光的耦合效率(该物理量与慢光效应有关系,但不是唯一的),基频光-倍频光的模式空间重叠因子和模式相位失配度,以及基频光和倍频光的传播衰减等因素,这些物理量和空气孔的几何形状密切相关。因此,形状共振效应就体现在这些物理量的贡献里面,而它们的贡献大小完全包括在解析理论的表达式里面。解析理论和数值计算的综合结果(图三)表明,在某个AR值,SHG的信号强度确实有两个数量级以上的增强。另外,理论还发现,SHG最强值对应的AR数值与纳米孔的面积也是密切相关的。
针对纳米孔阵列SHG而发展的解析理论还能够很容易的拓展到其它非线性光学过程,对于设计纳米尺度的非线性光学器件具有重要的指导价值。以上工作将促进对于纳米体系非线性光子学各种复杂相互作用现象的理解和应用。详尽工作发表在近期的【Scientific Reports 3, 2358(2013)】上。
上述工作得到了国家自然科学基金委、科技部和中科院的支持。