中红外激光(3-5μm)在环境监控、气体分子识别、相干断层成像、军事等领域有着重要应用,特别是近年来在高次谐波产生单个阿秒脉冲的研究中,由于周期量级中红外飞秒激光能获得更高截止能量的谐波阶次,有望获得更短的阿秒脉冲和更高的时间分辨率,因此倍受人们的青睐。但受限于激光增益介质,目前较难在室温下直接获得中红外波段的飞秒激光,为此广泛应用的方案是基于非线性晶体的激光参量振荡和放大技术。2013年,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)陈小龙研究组(A02组)与魏志义研究组(L07组)合作,发现半绝缘4H-SiC晶体在2.5-5.6μm中红外波段具有高的透过率,并首次采用该晶体差频宽带飞秒激光获得了波长覆盖3.9-5.6μm的宽谱中红外激光输出【Laser & Photonics Rev. 7, 831 (2013)】。
相比常用的中红外非线性晶体,4H-SiC晶体具有两大优势。第一:具有极高的损伤阈值,因此可望获得比AgGaS2、ZnGeP2等晶体更高的参量激光能量;第二:支持极宽的参量带宽。通过系统计算非共线参量放大过程中飞秒激光在SiC晶体内的相位匹配角、非共线角、走离角、参量带宽、角色散及补偿等参数,理论上可以获得大于500nm带宽的中红外闲频光,因此可用于产生周期量级脉冲的中红外超快激光。
针对4H-SiC晶体的特点及中红外飞秒激光的发展需求,在2013年合作的基础上,光物理重点实验室L07组的博士生范海涛、副研究员王兆华和先进材料与结构分析实验室A02组的博士生徐春华、副研究员王刚等人进一步合作,改用L07组自建的飞秒钛宝石激光放大器作为泵浦激光、A02组新生长的高质量4H-SiC晶体作为非线性晶体,通过飞秒激光参量放大研究获得了能量大幅度提高的宽带中红外激光输出。实验中他们将钛宝石放大器输出的激光分为三部分(图1),一部分用于产生稳定的单丝白光超连续;另一部分倍频后泵浦BBO晶体放大白光超连续中波长1μm的成分;第三部分泵浦4H-SiC晶体继续放大1μm信号光的同时,获得了中心波长3.75μm、单脉冲能量17μJ、能量稳定性优于1.5%的中红外闲频光。实验中采用理论计算获得的最佳非共线角(2.3°)使得晶体中信号光与闲频光很好地满足群速匹配,获得了半高宽550nm的超宽带闲频光光谱(图2),支持56 fs的傅里叶极限脉冲,实验测量结果表明实际的激光脉宽为70fs。相比2013年的结果,不仅单脉冲能量提高了近两个量级,而且脉冲宽度也仅6个光学振荡周期左右。相关结果发表在Optics Letters后,进一步入选Spotlight on Optics焦点关注文章 (Highlighted Articles from OSA Journals)。
该工作得到国家重大研究计划(量子调控)项目、自然科学基金项目和中科院科研装备项目的支持。
图1 中红外激光装置光路示意图
图2 中红外激光光谱及对应的傅里叶极限脉冲图